La llegada de la línea de AVE a Toledo hizo evidente la necesidad de adaptar la estación, para lo cual se rehabilitó en 2005 el emblemático edificio de la estación de Toledo, de 1919. La estación de ferrocarril de Toledo es una estación catalogada como monumento desde 1991. El grueso de la construcción se llevó a cabo entre 1916 y 1917.

De estilo neomudéjar, abarca una superficie de 12 600 metros cuadrados. Cinco puertas permiten acceder a un vestíbulo de gran riqueza ornamental que ofrece una buena muestra de la artesanía y orfebrería toledana: mosaicos de azulejos, celosías, taquillas y lámparas forjadas. Toda la estructura del pabellón de viajeros está decorada con arcos polilobulados y almenas escalonadas en la parte superior. En uno de los extremos se encuentra la torre del reloj. Con la renovación de 2005 se modernizaron los andenes, se construyeron nuevas marquesinas para proteger a los viajeros además de renovar la existente, se realizó un aparcamiento de 325 plazas, una nueva cafetería y nuevos accesos. Se recolocó también la valla histórica de la estación, obra de Julio Pascual, que también goza de la consideración de Bien de Interés Cultural.

Dispone de dos andenes, uno lateral al que accede la vía 1 y otro central compartido por las vías 2 y 3. Carece de vías de servicio o de playa de vías. Dado que se trata de una estación terminal, todas las vías se integran en la misma plataforma.

Cuenta con venta de billetes, atención al cliente, aseos y cafetería. Todo el recinto está equipado con servicios adaptados para las personas con minusvalía. En el exterior existe un aparcamiento de 325 plazas, una parada de taxi y otra de autobuses urbanos.